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活性炭对芳基砷的吸附

发布时间: 2021-11-29  点击次数: 29次

  活性炭对芳基砷的吸附,砷类物质通过土壤侵蚀,矿物浸出,火山沉积和地球化学风化过程等自然过程自然发生在河流,湖泊,水库和池塘等地表水中。通过矿物冶炼操作,矿物燃料燃烧以及家禽饲料中都含有有机砷化合物,人类对大气的人为投入有助于砷的总体命运和分布:地质和人类活动(例如(CH 3)3 As,As 4 O 6(s),As 4 O 10(s))→水污染→土壤和沉积物→生物累积。砷在环境中具有可变的氧化态(3-,0,3+和5+),特别是在水生环境中,形态依赖于相对的氧化还原电位和pH条件。砷的常见形式是含氧阴离子(亚盐(As 3+)或盐(As 5+)),后者是地表水环境中热力学的形式。

  亚盐在温和的还原条件下在缺氧地下水中相对稳定,被认为是热力学更稳定的形式。在大多数天然水中,砷(III)以非离子化形式的亚(H 3 AsO 3,pK a= 9.22),并可能与大多数固体表面弱相互作用。根据pH值和氧化条件,用传统处理方法(如吸附,沉淀等)有效分离砷(III)物质的各种质子形式是一个技术挑战。

  活性炭是具有相对高的表面积和具有羰基(C = O),羟基(-OH),氨基(-NH 2)和巯基(-SH)等杂原子的表面官能团的微孔无定形材料,这取决于氧化条件。这些官能团可以作为电子给体,可能有助于在活性炭表面和其基面上与金属阳离子形成金属-π相互作用。活性炭的孔隙提供表面吸附位点,也可以作为负载复合材料情况下磁铁矿生长的模板位点。除砷可采用曝气,氯化,沉淀,沉淀/共沉淀,吸附,离子交换,膜分离包括微滤,反渗透,电渗析,超滤和纳滤等各种技术和生物学过程。在各种方法中,活性炭吸附是因为其相对低的成本和适用性取决于它们的化学性质宽范围水生污染物的的通用方法。最近的研究已经示出使用铁负载活性炭吸附剂的效用为去除水溶液中的阴离子。

  表1. 在21℃的水中,在7.00的pH下,罗克沙酮与各种吸附剂的吸附等温线参数。(吸附剂用量:〜15毫克; Ç ø:(0.025〜1.0mM) V = 0.020 L)。

吸附剂m(mmol / g)s(L / g)ñ2Chi2/DoF
MAG-P0.500±0.0833.50±2.000.559±0.0860.9912.00×10 -4
MAG-C0.102±0.00819.3±13.50.624±0.1040.9774.00×10 -5
MAG-320.862±0.06612.1±5.00.812±0.0780.9963.40×10 -4
MAG-190.936±0.09639.7±32.61.15±0.180.991.13×10 -3
MAG-101.39±0.4512.9±14.01.34±0.250.9936.30×10 -4
活性炭1.78±0.273.05±1.700.662±0.1320.9951.78×10 -3
针铁矿1.59±1.000.792±0.7890.815±0.1350.9924.20×10 -4

  注意:Chi 2 / DoF(自由度)是诊断拟合优度参数。

  图1. 在21℃,水中,在pH 7.00下用活性炭和针铁矿吸附洛克沙胂的Sips等温曲线拟合结果为24 H。(吸附剂用量:〜15毫克 Ç ø:(0.025〜1.0mM); V = 0.020 L)。

  在合成磁铁矿(Mag-P),商用磁铁矿(Mag-C),具有可变磁铁矿(32%,19%和10%; w / w%)的活性炭-磁铁矿复合物的洛克沙胂等温条件下吸着吸收结果针铁矿如图1和表1所示。利用活性炭实现了罗克沙星的单层吸附容量(Q m = 1.783mmol / g)。尽管活性炭含有较低的Fe含量作为杂质,因此其吸附去除罗克沙星主要归因于非共价相互作用,例如罗克沙酮的苯环与活性炭的石墨烯表面之间的π-π堆积和氢键。在复合材料(CM-10,-19和-32)的情况下,随着活性炭含量的增加,罗克沙星的Q m值增加,正如对疏水效应影响的吸附过程所预期的那样。相反,铁氧化物组分,如磁铁矿,针铁矿和磁铁矿的复合材料,其具有的π电子受体(路易斯酸)由于铁物质的吸附剂表面上存在位点,特别是对于无机盐。

  活性炭具有较大的石墨烯表面积(951m 2 / g),可以优先吸附罗克沙星。CM-19具有相对大的表面积(754米2/ g),并可能通过观察到的活性炭的类似相互作用以及内球表面络合物吸附罗克沙酮。在轻微attentuation q Ë值可能是由于孔隙活性炭堵塞由于氧化铁物质和/或氧化铁位点降低的结合亲和力。针铁矿相对于CM-19 具有减小的表面积(214m 2 / g)然而,羟基(Fe-OH)的存在有助于通过氢键和内球表面络合增强罗克沙酮的结合。罗克沙胂的吸收与活性炭及其复合材料的表面积有关,这归因于被吸附物的苯环与吸附剂的石墨烯单元的有利相互作用,与疏水作用相一致。

  图2. 原位动力学摄取研究的 实验设置。

  活性炭合成和实验条件

  罗克沙胂通过从水中重结晶纯化]。简而言之,将1克罗克沙松在65℃下搅拌溶解于25毫升的纯化水中,并在环境条件下将该溶液通过滤纸热过滤。在放入冰箱中24小时之前,使滤液缓慢冷却。收集小橙色晶体聚集体并通过过滤分离,并在50℃下干燥1小时,得到浅棕褐色粉末产物。合成磁铁矿(Mag-P)通过共沉淀法制备,如别处所述。用同样的方法制备了含活性炭的磁铁矿复合材料,但在加入Fe 3+ / Fe 2+(M比2:1)之前,制备了含有1.0g活性炭的活性炭溶液(200mL)的浆液。详细的实验条件应该指出,所有吸附实验都是在没有磷酸盐缓冲液的水中进行的。样品溶液的吸光度用λ= 244nm的紫外可见分光光度计用石英比色杯测量,其中水性样品在pH 7.00。除活性炭和针铁矿外,每种吸附剂都具有显着的磁化率。 因此,使用铝搅拌桨有顶置混合器具有半渗透的透析管分子量截止12,000-14,000进行动力学实验,如图2。如图2所示,将透析管切割成尺寸并用作具有石蜡膜的开放式注射器本体的盖子。

  结果表明,活性炭提供了利的整体吸附。该结果表明活性炭的高表面积经由洛克沙胂苯基部分和石墨烯面之间的有利π-π相互作用,得到高效去除洛克沙胂。吸附性吸收的降低与复合材料的活性炭含量降低平行。因此,根阴离子与氧化铁表面位点的路易斯酸- 碱相互作用被认为是仲氯的本质。

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